Оценка влияния микроволнового излучения

Научные отчеты, том 12, Номер статьи: 22000 (2022) Цитировать эту статью

915 Доступов

Подробности о метриках

Люминесцентные полупроводниковые квантовые точки (КТ) часто используются в науках о жизни и материалах в качестве репортера для исследований биоизображений и в качестве активных компонентов в таких устройствах, как дисплеи, светодиоды, солнечные элементы и датчики. Растущая обеспокоенность по поводу использования токсичных элементов, таких как кадмий и свинец, а также опасных органических растворителей во время синтеза КТ, тем временем спровоцировала поиск КТ, не содержащих тяжелых металлов, с использованием методов синтеза зеленой химии. Интересными кандидатами являются тройные КТ AgInS2 (AIS), которые демонстрируют широкие полосы фотолюминесценции (ФЛ), большие эффективные стоксовы сдвиги, высокие квантовые выходы ФЛ (PL QY) и длительное время жизни ФЛ, что особенно полезно для таких приложений, как биовизуализация, исследование белого света. излучающие диоды и солнечные концентраторы. Кроме того, эти наноматериалы можно получить высокого качества с помощью микроволнового (МВ) синтеза в водном растворе. Гомогенная диффузия тепла и мгновенное повышение температуры при синтезе MW позволяют лучше контролировать зарождение и рост КТ и, таким образом, повышают воспроизводимость от партии к партии. В этом исследовании мы систематически исследовали МВ-синтез КТ AIS/ZnS, варьируя параметры, такие как порядок добавления реагента, концентрацию прекурсора и тип стабилизирующего тиолового лиганда, и оценивали их влияние на оптические свойства получаемых AIS/ZnS. КД. В оптимизированных условиях синтеза можно воспроизводимо получить водорастворимые КТ AIS/ZnS с PL QY 65% и превосходной коллоидной и долгосрочной стабильностью.

В последние десятилетия полупроводниковые нанокристаллы (также называемые квантовыми точками, КТ) стали популярными для таких приложений, как биовизуализация, биосенсорство и оптоэлектронные устройства1,2,3,4,5,6. Сильный интерес к КТ основан на возможности управлять их оптическими свойствами с помощью размера, формы и химического состава. Более того, КТ обладают очень высокими квантовыми выходами фотолюминесценции (ФЛ) (QY) и высокой фотостабильностью7,8,9. Раньше самые популярные КТ были основаны либо на тяжелом металле кадмии, либо на свинце10,11. Между тем, потенциальная токсичность этих тяжелых металлов вызвала серьезную обеспокоенность по поводу их использования в коммерческих устройствах и приложениях, особенно в Европе. Более того, за исключением CdTe, высококачественные КТ II/VI и IV/VI, а также менее токсичные КТ III/V, такие как InP, обычно синтезируются в экологически опасных органических растворителях12. Таким образом, с растущим давлением разработки и применения принципов более «зеленой» химии и безопасных по конструкции подходов к наноматериалам, в последние годы исследователи начали сосредотачиваться на альтернативах этим КТ, которые по-прежнему обладают сравнительно полезными оптическими свойствами, такими как высокая PL QY. ценности, но не содержат тяжелых металлов. Это вызвало интерес к InP13, углеродным точкам14,15, кремниевым КТ16, а также тройным КТ, таким как CuInS2 (CIS) и AgInS2 (AIS), или четвертичным КТ, таким как AgInSZn (AISZ) и ZnCuInS (ZCIS) с ФЛ в видимом и ближнем диапазоне. инфракрасная (NIR) область17. В отличие от бинарных КТ, таких как КТ II/VI, IV/IV и III/V, оптические свойства которых определяются исключительно шириной запрещенной зоны, свойства ФЛ тройных КТ приписываются дефектным состояниям в зоне структура разрыва18. Это приводит к большому эффективному стоксову сдвигу, широким полосам ФЛ и длительному времени жизни ФЛ, порядка нескольких сотен наносекунд. Различные механизмы ФЛ, такие как излучательная рекомбинация донорно-акцепторных пар (D–A), модель самолокализованного экситона (STE), рекомбинация локализованной дырки с электроном зоны проводимости, а также комбинация этих механизмов были использованы для объясните ФЛ тройных КТ19,20,21.

Как и их бинарные аналоги КТ, тройные КТ обычно получают методами горячей инъекции или нагревания в высококипящих органических растворителях с использованием таких лигандов, как 1-додекантиол или олеиламин. Таким образом, применение этих гидрофобных КТ в биологически значимых средах требует этапа постмодификации, чтобы сделать эти гидрофобные КТ диспергируемыми в воде. Популярным подходом является замена нативных гидрофобных лигандов на гидрофильные лиганды, такие как глутатион (GSH), меркаптоуксусная кислота (МАА) или 3-меркаптопропионовая кислота (МПА). Такой обмен лигандами может привести к значительному уменьшению PL QY, вызванному образованием новых состояний поверхностных дефектов22. Кроме того, синтез в органических растворителях неэкологичен и не соответствует принципам зеленой химии. Чтобы снизить воздействие на окружающую среду, желателен прямой синтез тройных КТ в водных средах с использованием меньшего количества токсичных реагентов23,24. Таким образом, наряду с классическими подходами к влажному синтезу25,26,27 и гидротермальным методам28,29, микроволновый (МВ) синтез стал популярен для получения различных типов наноматериалов30. Использование микроволнового излучения имеет множество преимуществ, таких как очень быстрое повышение температуры реакции и стабильный температурный градиент в реакционной смеси. Это обеспечивает более равномерное приготовление наночастиц и повышает воспроизводимость реакции31,32,33,34. Хотя подходы к синтезу MW были оптимизированы для бинарных КТ35,36, имеется лишь несколько сообщений о создании тройных КТ с PL QY > 50%37,38,39,40,41. Сильное влияние различных параметров синтеза на МВ-синтез КТ AIS было недавно показано Соаресом и др.42, которые использовали подход планирования эксперимента для рационального приготовления КТ AIS/ZnS с точно настроенными характеристиками ФЛ.